On the global distribution of tropospheric N0x : a three-dimensional model study

Kraus, A.

Dissertation / PhD Thesis/Book

On the global distribution of tropospheric N0x : a three-dimensional model study

Kraus, A.FZJ*

1997
Forschungszentrum, Zentralbibliothek Jülich

Jülich : Forschungszentrum, Zentralbibliothek, Berichte des Forschungszentrums Jülich 3352, (1997) = Köln, Univ., Diss., 1997

Please use a persistent id in citations: http://hdl.handle.net/2128/20117

Report No.: Juel-3352

Abstract: Die Stickoxide NO und N02 , die man als NOx zusammenfaßt, spielen zwei wichtige Rollen in der Chemie der Troposphäre. Zum einen sind sie die Substanz, die den größten Einfluß auf die Nettoproduktion von troposphärischem Ozon hat, zum anderen steuern sie die Konzentration der Hydroxylradikale. Um Aussagen über die Verteilung einer dieser beiden Substanzen machen zu können, muß man deshalb die NOx -Verteilung kennen. Durch Messungen ist letztere, zumindest global, aufgrund der kurzen chemischen Lebensdauer von NOx und seiner daraus resultierenden hohen zeitlichen und räumlichen Variabilität schwer zu bestimmen. Um die globale Verteilung von troposphärischem NOx dennoch zu charakterisieren, wurde im Rahmen dieser Arbeit ein bestehendes, dreidimensionales Modell zur Berechnung von Spurenstoffverteilungen entsprechend erweitert. Dazu wurden ein bekanntes, lineares Schema für die NOx-Chemie implementiert und folgende sechs Quellen troposphärischer Stickoxide berücksichtigt: Verbrennung fossiler Energieträger, mikrobielle Aktivität im Erdboden, Blitze, Verbrennung von Biomasse, Transport aus der Stratosphäre sowie Flugzeugemissionen. Da man die Emissionsraten jeder einzelnen dieser Quellen nur höchstens auf einen Faktor 2 genau kennt, sind auch die resultierenden globalen NOx-Velteilungen mit entsprechenden Unsicherheiten behaftet. Für die Blitzquelle wurde eine speziell auf das ModelI zugeschnittene Parametrisierung entwickelt. Diese Parametrisierung geht von der relativen Verteilung der globaler Gewitteraktivität aus, die von der im Modell enthaltenen Konvektionsstatistik abgeleitet und anhand von entsprechenden, für die einzelnen Monate zeitlich gemittelten Beobachtungsdaten modifiziert wird. Die relativen Verteilungen werden mit einer aus globalen Schätzungen abgeleiteten Emissionsrate skaliert. Insgesamt ist die globale Verteilung von troposphärischem NOx gekennzeichnet durch Mischungsverhältnisse von bis zu mehreren ppbv in der planetaren Grenzschicht über Kontinenten, nur maximal 50- 100 pptv in der mittleren und bis 500 pptv in der oberen Troposphäre. Nördlich von 300N dominiert der Anteil von NOx aus Verbrennung fossiler Energieträger deutlich, während in den Tropen und in südlichen mittleren Breiten durch Blitze erzeugtes NOx bei weitem überwiegt. Flugzeugemissionen spielen nur in der oberen Troposphäre in nördlichen mittleren Breiten eine nennenswerte Rolle. Auch dort erreichen sie Beiträge von über 50% ausschließlich im Winter, wenn die Intensität der vertikalen Durchmischung der Troposphäre ihr jährliches Minimum erreicht. Um die mit dem Modell berechneten NO-Mischungsverhältnisse zu überprüfen, wurden sie mit entsprechenden Messungen aus Flugkampagnen verglichen. Dieser Vergleich zeigt, daß das Modell in allen untersuchten Gegenden, zu allen Jahreszeiten und in allen troposphärischen Höhen, für die Meßdaten vorhanden sind, die richtige Größenordnung des NO-Mischungsverhältnisses liefert. Da es überdies auch die Hauptstrukturmerkmale der gemessenen NO-Verteilungen wiedergibt, bzw. die Diskrepanzen zwischen beiden Datensätzen im Einzelnen erklärt werden können, dürften die wichtigsten Eigenschaften der globalen Verteilung troposphärischer Stickoxide somit verstanden sein. Darüberhinaus zeigt dieser Vergleich von gemessenen und berechneten NO-Mischungsverhältnissen, daß abgesehen von seiner geringen räumlichen und zeitlichen Auflösung das Konvektionsschema die Hauptschwäche des Modells ist. Zumindest in den Tropen ist die vertikale Umverteilung kurzlebiger Spurenstoffe zu stark vereinfacht. Dies zeigt zusätzlich auch ein Vergleich von Verteilungen des chemisch inerten Spurengases Radon, die einerseits mit dem hier verwendenten Modell und andererseits mit zwei anderen globalen Modellen berechnet wurden.

Note: Record converted from VDB: 12.11.2012
Note: Köln, Univ., Diss., 1997

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